In Barcelona feierte er eine Messe in der Basilika Sagrada Familia, an der auch der spanische König Felipe und Königin Letizia teilnehmen. Zuvor hatte er in der als "Kathedrale der Armen" bekannten Kirche Sant Agustí im sozialen Brennpunkt El Raval das karitative und soziale Engagement kirchlicher Mitarbeiter, Helfer und Ordensleute gewürdigt. Außerdem sprach er in einem Gefängnis Häftlingen Trost zu. Im Bergkloster Montserrat warb der Papst in einem Gebet auf Katalanisch für Verständigung.

Die katholische Kirche hat die kulturellen Autonomiebestrebungen der Region meist unterstützt. Die Bemühungen radikaler katalanischer Separatisten um eine staatliche Loslösung von Spanien hat sie jedoch nicht aktiv gefördert.